晏湖根课题组实现高压调控少层黑磷的能带结构
发布时间: 2021-10-28     文章作者:     访问次数: 10

近日,我系晏湖根课题组与高压科学研究中心(HPSTAR)合作,对少层黑磷(2-13层)的带隙随压强的关系做了系统研究,揭示了二维黑磷能带结构的压强效应具有明显的层数依赖关系,相关研究成果以“Layer-Dependent Pressure Effect on the Electronic Structure of 2D Black Phosphorus”为题在线发表于《物理评论快报(PRL)》。我系博士后黄申洋、高压科学中心陆阳博士为共同第一作者,晏湖根教授和陆阳博士为通讯作者。陈斌研究员和晏浩研究员也在本项研究中作出了重要贡献。该工作得到了国家自然科学基金、科技部重大研发计划、上海市科委、复旦大学和应用表面物理国家重点实验室等支持。

二维黑磷为一种半导体材料,具有许多优异的特性,是新一代红外光电器件的候选材料。压强可以轻易的改变材料的晶格常数,尤其在二维材料中可以有效的改变层间距,从而显著地改变材料的电子结构。以往研究表明,块材黑磷的带隙随着压强的增大而减小,并在1.8 GPa 压强时带隙减小为零,从半导体变为半金属。这很容易误导人们认为少层黑磷亦是如此,至少定性上一致。然而由于少层黑磷在空气中极其不稳定,给相关的实验带来一定困难,有关压强效应的研究鲜有报道,目前为数不多的实验研究主要集中在压强对声子结构的影响,而对于人们更感兴趣的电子结构的变化至今没有实验研究报道。

晏湖根课题组凭借丰富的黑磷研究经验,克服样品变质、信噪比差和传压介质干扰等困难,通过红外光谱首次对少层黑磷(2-13层)能带结构的压强效应做了系统研究,实验结果出人意料:少层黑磷能带结构的压强效应具有明显的层数依赖关系,例如两层黑磷在2GPa时带隙不但没有减小反而增加,这与块材的表现截然相反。另外在少层黑磷中,由于层间相互作用而存在多个共振吸收,这源自于不同子带间跃迁(如图1.c),通常按能量由低到高可以依次标记为E11,E22…。课题组发现,同一个层数中不同的跃迁(E11,E22…)峰位随压强变化也不尽相同(如图1.d,e),这实际反应了层间相互作用随压强的改变。通过紧束缚模型可知,2GPa的压强便可引起层间相互作用发生18%的增强,这是其它调控手段如面内应变、变温等所不能比拟的。这表明压强能够最为直接地改变层间距从而显著的调控层间相互作用。进一步研究发现,在金刚石对顶砧压机(一种常见的高压实验设备,如图1.a)中,少层黑磷和金刚石砧面具有较好的贴合,因此少层黑磷实际上受到的是垂直于二维材料的单轴压应变而非静水压。在该应变下黑磷层间距d(2.a)减小,使得层间相互作用增加,从而带隙减小。而与此同时,黑磷褶皱的高度D(2.a)也会减小,这致使带隙增加。正是由于这二者的竞争使得黑磷带隙随压强变化具有丰富的层数依赖关系(如图2.b)

1 少层黑磷的高压红外光谱。a,金刚石对顶砧压机示意图;b,光学显微镜下压机中少层黑磷的形貌图;c,两层黑磷不同子带间的跃迁示意图;d,b所示样品在不同压强下的红外消光谱;e,d3层、6层的E11,6层的E22峰位以及块材黑磷带隙随压强变化图。

2 黑磷层数依赖的压强效应。a,三层黑磷的原子结构随压强变化示意图;b,不同厚度黑磷的光学带隙随压强的相对变化。

该工作首次揭示了少层黑磷能带结构随压强的演化规律,并进一步丰富了二维材料范德瓦尔斯工程的工具箱。晏湖根课题组已从事少层黑磷的研究多年,这是继黑磷能带结构的层数演化(Nature Communications 2017, 8, 14071)、激子效应(Science Advances 2018, 4, eaap9977)、应变调控(Nature Communications 2019, 10, 2447)、反常光吸收(Nature Communications 2020111847)、从正常到反常的温度效应(Physical Review Letters 2020125, 156802)和双曲激子极化激元(Nature Communications 2021125628)之后的又一项重要进展,为二维材料光与物质相互作用基础研究领域,以及黑磷在新型红外光电器件的应用领域提供了重要科学依据。

论文链接:https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.127.186401



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